I care____my grandmother

Глагол care может употребляться с предлогами of, for и about. В зависимости от этого значение глагола будет немножко отличаться:

Care of - это наречие, забота, уход

Care for  это глагол, ухаживать за либо беспокоиться о

Care about  беспокоиться о, волноваться о

В данном случае подходят предлоги for и about. 

I care for my grandmother - Я беспокоюсь о своей бабушке(в смысле ухаживаю, присматриваю)

I care about my grandmother - Я забочусь о собственной бабушке(в смысле тревожусь)